广州大学在光电催化剂与甲醇之间的作用机制研究获进展
近期,广州大学刘兆清教授团队在光电催化剂与甲醇之间的作用机制 方面取得进展,成果以"Activating C−H Bond by Tuning Fe Site and Interfacial Effect for Enhanced Methanol Oxidation" 为题发表在Wiley出版社的期刊 Advanced Materials 上。
传统光催化或电催化都存在各自的优势和弊端,光电催化可以结合光/电催化的优势,协同催化小分子氧化/还原,具有重要的意义和发展前景。基于半导体材料合理构筑催化剂作为光阳/阴极不仅可以有效降低反应能垒,还可以通过内建电场的构筑促使半导体的光生电子和空穴有效分离,进而同时提高催化活性和催化产物的选择性。因此,设计构筑高效光阳/阴极催化剂是目前光电催化研究的难点问题之一。
团队以ZnO为模板,设计了一种尖晶石CoFe2O4修饰的α-Fe2O3异质结纳米管阵列 (NTAs) 作为光电催化甲醇氧化(MOR) 的催化剂 (图1)。在性能表现上,α-Fe2O3/CoFe2O4实现了1.17 mA cm-2的高光电流(0.5 V vs. Ag/AgCl),生成甲醛的法拉第效率为97.8%,并且具有40 h的长效稳定性。通过构建NTAs和界面工程,加快了载流子分离的速率 。理论计算发现,相对α-Fe2O3,由于共边FeO6位点的存在,CoFe2O4对甲醇表现出较低的吸附能,降低了*CH3O中间体C-H键的活化能垒和甲醛分子的解吸能。
图1. 共边FeO6位点光电催化甲醇氧化
刘兆清教授为论文的通讯作者,硕士研究生黄胜为论文的第一作者,广州大学为论文唯一通讯单位。以上研究工作得到了中组部"万人计划"、国家自然科学基金以及广东省自然科学杰出青年基金等项目的支持。最近团队相关成果还陆续发表在化学领域其他多个顶级刊物,包括:Appl. Catal. B Environ., 和J. Phys. Chem. Lett.。
论文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202208438?af=R
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