纯计算Nat。Commun。铜表面电催化CO2RR中的分子表面相互作用

　　2023年2月20日，Nat. Commun.在线发表了复旦大学徐昕教授课题组的研究论文，题目为《Accurate descriptions of molecule-surface interactions in electrocatalytic CO2 reduction on the copper surfaces》。
　　铜基催化剂在许多工业过程中发挥着 至关重要的作用，在电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)中转化为有价值的化学品和燃料方面具有巨大的前景 。 对于催化剂的合理设计，理论研究日益增长的需求与最广泛使用的广义梯度近似(GGA)泛函的低精度严重相悖 。  在此研究中，作者给出了使用一种杂化方案的结果 ，其 结合了双杂化XYG3泛函和周期广义梯度近似 ，其精度通过  在铜表面上的实验装置进行了 验证。 建立了一个接近化学精度的装置，这反过来导致计算平衡电位和起始电位的显著提高 ，这是与在 Cu(111)和Cu(100)电极上CO2还原为CO的实验值相比较的。作者预计，杂化方案的简单使用将提高多相催化中分子-表面相互作用时准确描述的预测能力 。 图1 多相催化的精确描述
　　图2 吸附能计算模型和方法
　　图3 基准设置
　　图4  铜表面电催化CO2还原成CO的应用 【 论文链接 】  Chen, Z., Liu, Z. & Xu, X. Accurate descriptions of molecule-surface interactions in electrocatalytic CO2 reduction on the copper surfaces. Nat. Commun., 2023, 14, 936. https://doi.org/10.1038/s41467-023-36695-7 【其他相关文献】  [1] Birdja, Y.Y., Pérez-Gallent, E., Figueiredo, M.C. et al. Advances and challenges in understanding the electrocatalytic conversion of carbon dioxide to fuels. Nat. Energy, 2019, 4, 732–745. https://doi.org/10.1038/s41560-019-0450-y [2]   Cheng, T., Xiao, H. & Goddard, W.A. Reaction mechanisms for the electrochemical reduction of CO2 to CO and formate on the Cu(100) surface at 298 K from quantum mechanics free energy calculations with explicit water. J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 13802–13805. https://doi.org/10.1021/jacs.6b08534