武汉理工AFM调整界面电荷转移优化超晶格薄膜的热电性能！

　　热电材料在微芯片和5G光通信模块的主动冷却以及可穿戴电子设备和 ＂物联网 ＂传感器的小温度梯度发电方面大有可为。热电材料的热-电转换效率由无量纲功绩值（ZT）来评估，提高功率因数和减少κL是提高ZT值的关键策略。界面电荷转移在调整超晶格（SLs）的热电性能方面具有重要作用，然而，这一点很少通过实验得到澄清。
　　来自武汉理工大学的学者基于外延生长的p型(MnTe)x(Sb2Te3)y超晶格，通过引入界面电荷转移，实现了载流子密度、载流子迁移率和塞贝克系数等热电参数的协同优化，其中涉及空穴注入、调制掺杂和能量变化等影响。载流子传输测量和角度分辨光发射光谱（ARPES）表征显示，在SLs中，从MnTe层到Sb2Te3层有强烈的空穴注入，这源于MnTe和Sb2Te3之间的功函数差。通过将MnTe的厚度减少到单层以下，所有的电子传输参数在量子点(MnTe)x(Sb2Te3)12超晶格状薄片中得到了协同优化，导致热电功率因子(PFs)大大改善。(MnTe)0.1(Sb2Te3)12获得了最高的室温PF值2.50 mW m-1 K-2，而(MnTe)0.25(Sb2Te3)12在381 K时拥有最高的PF值2.79 mW m-1 K-2，明显优于在二元MnTe和Sb2Te3薄层中获得的值。这项研究为理解和合理地调整热电SL的界面电荷转移以进一步提高热电性能提供了宝贵的指导。相关文章以＂Tailoring Interfacial Charge Transfer for Optimizing Thermoelectric Performances of MnTe-Sb2Te3 Superlattice-Like Films＂标题发表在Advanced Functional Materials。
　　论文链接：
　　https://doi.org/10.1002/adfm.202210213
　　图1. (MnTe)x(Sb2Te3)ySLs和QD-SLs的示意图以及改进的热电传输。a,b), SLs和QD-SLs的结构和制备配方。c), MnTe(001)和Sb2Te3(00l)薄膜的紫外光电子能谱(UPS)光谱，插入部分显示了在截止能量附近的放大图。d), 室温下x≤1的QD-SLs的空穴密度p和载流子迁移率μ。e) QD-SLs的室温功率因数（PF）和最大值PFmax。
　　图2. (MnTe)1(Sb2Te3)ySLs的代表性RHEED和XRD图案：a）RHEED；b，c）θ-2θ曲线；d）ω曲线。
　　图3. (MnTe)1(Sb2Te3)6和(MnTe)0.25(Sb2Te3)12超晶格的HAADF-STEM图像和SAED图案。b,c),原子分辨率HAADF图像、(a)中白色矩形区域的放大图以及绿色矩形区域的高度剖面图。d-f), (MnTe)0.25(Sb2Te3)12的原子分辨率HAADF图像和相应的FFT图案。在（b）和（d-f）中，MnTe单层（由红色箭头和红色区域标记）和Sb2Te3五层（表示为QL）的替代堆叠是明显的，而1个MnTe单层（ML）（≈0.40纳米）加上1个QL Sb2Te3（≈1.00纳米）的厚度相当于1.42纳米。(f)中的插图描述了绿色矩形框的高度轮廓。MT和ST分别表示MnTe和Sb2Te3。晶体结构的模拟表明，Mn层的强度比Sb和Te层的强度要弱。
　　图4. (MnTe)1(Sb2Te3)ySLs沿K-Γ-K方向的ARPES光谱：a) EF随Sb2Te3厚度的变化；b) 本征Sb2Te3的ARPES光谱；c) 带弯曲图。所有的ARPES光谱都是在最上面的Sb2Te3层测量的。
　　图5. (MnTe)1(Sb2Te3)ySLs的电子传输特性的温度依赖性：a-c)低温度载流子传输；d-f)300-500K范围内的热电特性。
　　图6. (MnTe)x(Sb2Te3)12QD-SLs的电子传输特性的温度依赖性：a-c)低温度载流子传输；d-f)300-500K范围内的热电特性
　　图7. (MnTe)x(Sb2Te3)ySLs和QD-SLs中载流子传输的特点：a）p - μ关系；b）Pisarenko图；c）界面效应的示意图。
　　在这项工作中，通过MBE技术成功地制造了高结晶质量的（MnTe）x（Sb2Te3）y SLs和QD-SLs。结果表明，通过对界面电荷转移的合理操作，可以在制造的QD-SLs中实现p、μ、S和PF的协同优化。由于MnTe的功函数大于Sb2Te3，从MnTe到Sb2Te3的定向空穴注入被创造出来，导致MnTe-Sb2Te3SLs和QD-SLs中的p增强超过一个数量级。根据ARPES光谱的结果，界面电荷转移也导致了带状弯曲，在MnTe-Sb2Te3界面上出现了大的φb≈245 meV，这引入了能量变化效应和增加了m*，但大大恶化了μ。为了解决φb对降低SLs中的μ的缺点，本研究制造了MnTe-Sb2Te3QD-SLs，并利用调制掺杂来优化所有载流子传输参数。结果表明，空穴注入、能量变化和调制掺杂导致MnTe-Sb2Te3QD-SLs的PF大大改善。这项工作提出了一种有效的策略，通过功函数二象性合理地调整热电SLs的界面电荷转移和载流子传输，证明热电QD-SLs有希望实现超高的热电性能。（文：SSC）
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