由于界面处水合层的存在，水凝胶和大多数疏水材料之间的弱亲和力通常产生弱而脆的结合，这是水凝胶用作固体基底上的涂层时的缺点。 为了增强水凝胶和固体表面之间的亲和力，几乎所有的研究都涉及固体基质或水凝胶表面上的修饰。从实用的角度来看，牢固附着在基底上的水凝胶涂层被分类为永久性水凝胶涂层，非常适合长期服务；除永久性粘附外，还需要可逆水凝胶涂层，可在使用后完全清除 。 基于此，来自中国人民大学的王亚培教授和贺泳霖老师设计了一种可逆的水凝胶胶带，利用聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶与醋酸纤维素(CA)在没有任何化学和物理预处理的情况下具有优异亲和力的现象进一步发展了可逆水凝胶胶带（图1）。 这种水凝胶胶带具有成本低、绿色制造、操作方便、粘性好、去除后残留物少等优点。 相关研究成果以＂A Reversible Adhesive Hydrogel Tape＂为题于2022年12月29日发表在《Advanced Functional Materials》上。 图1 PAM-琼脂糖水凝胶与CA膜的结合 1. PAM水凝胶与CA聚合物膜的韧性结合 将具有紫外线固化丙烯酰胺(AM)的物理交联水凝胶(琼脂糖)浇铸在透明且无孔的CA膜的一侧。紫外线照射30分钟后，AM聚合成聚丙烯酰胺，与琼脂糖形成双网水凝胶(PAM-琼脂糖水凝胶)（图1a） 。 为了确定哪种成分在与CA相互作用中起关键作用，研究了另外两种水凝胶在CA上的粘附性，包括仅由PAM和仅由琼脂糖组成的水凝胶。由于琼脂糖水凝胶相对于PAM水凝胶表现出与CA膜的可忽略的相互作用，确定了聚丙烯酰胺是PAM-琼脂糖水凝胶与CA膜的强粘附的主要原因。 2. PAM与CA之间的强韧结合机理 作者发现预先制备的PAM-琼脂糖水凝胶显示出与CA膜的弱亲和力，只有由AM在CA表面聚合而成的水凝胶具有突出的粘附能力 。 同时发现低乙酰化度的CA在丙烯酰胺的聚合过程中显著溶胀，尽管对于高乙酰化度的CA溶胀不显著（图2a）。为此，将几个CA片浸泡在水、Irgacure-2959、丙烯酰胺和聚丙烯酰胺溶液中，以确定它们的溶胀行为。从图中可以看出CA膜对AM单体的吸收远高于Irgacure-2959和PAM，SEM和EDS表征进一步证实AM在CA膜中呈均匀分布（图2b） 。 在CA在丙烯酰胺溶液中溶胀的过程中，丙烯酰胺分子被吸附在CA的强电负性区域(SER),在该区域丙烯酰胺的氨基与CA骨架上羟基和羧基的氧原子之间形成氢键(图2g)，负载在CA基质中的丙烯酰胺，一旦它们聚合成聚丙烯酰胺，基于全面的分子间相互作用与纤维素链缠结。这一假设解释了为什么由在CA表面上聚合的AM制成的水凝胶相对于非原位聚合的水凝胶具有突出的粘附能力 。 图2 PAM与CA之间的强韧结合机理 3. 丙烯酰胺和琼脂糖浓度对粘附性能的影响 接着作者进一步探究了丙烯酰胺和琼脂糖浓度对粘附性能的影响（图3） 。对PAM-琼脂糖水凝胶和CA膜进行了180°的剥离试验，根据水凝胶在CA膜上的剩余形态将剥离情况分为三种：水凝胶内聚失效（Case 1）、部分界面粘附失效（Case 2）、界面粘附失效（Case 3） 。 在较高的丙烯酰胺浓度下，较高的界面剥离强度与较大量的丙烯酰胺加载到CA基质中相一致，这在丙烯酰胺聚合后在界面上产生更多的＂锚＂。相反，水凝胶的粘附能力随着水凝胶配方中琼脂糖比例的增加而减弱，作者推测琼脂糖的存在阻止了丙烯酰胺扩散到CA中，因为琼脂糖也与丙烯酰胺具有氢键相互作用 。 图3 丙烯酰胺和琼脂糖浓度对粘附的影响 4. 可逆水凝胶胶带的制备 具有可逆粘附任意固体表面能力的水凝胶带如图4a所示，它是一种从上到下依次为水凝胶层、CA层、丙烯酸酯粘合剂、衬底层的四层结构。可以很容易地制备出三种水凝胶厚度可控的水凝胶带，分别为体块水凝胶(较厚)、包覆水凝胶(中等)和水凝胶刷(较薄)（图4b-c） 。 这些可逆的粘性水凝胶胶带可逆地附着在不同的固体表面上，分离时不会留下残留物，包括橡胶、塑料、金属、玻璃、木材和皮肤（图4h-m）。 图4 可逆水凝胶胶带的制备 5. 可逆水凝胶胶带的医疗保健应用 基于增强的附着和无痕脱离而言，可逆的粘性水凝胶带表现为需要在身体上涂覆水凝胶的医疗保健的优越执行者。作者设计了一个典型的例子是使用可逆的粘性水凝胶带来警告发烧和促进降温 。 具有与丙烯酰胺相似的分子结构，N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)也能溶胀CA，并在聚合后形成坚韧的粘性水凝胶。LCST可以通过共聚PNIPAm和PAm来调节，以便匹配发热发生时的温度窗口（图5a-c）。 可逆粘合水凝胶带的另一个保健应用是用作医用超声耦合剂，以消除超声检查中超声探头和皮肤之间的气泡 。 与传统的流体医用超声耦合剂(FMUC)相比，在水凝胶层中加载高含水量时，一次性医用超声水凝胶带(MUHT)可以可逆地附着到超声探头上和从超声探头上分离，不会在探头上留下残留物,这一创新为医生提供了极大的操作便利，同时也使病人更加舒适（图5d-f）。 图5 水凝胶胶带的医疗保健应用 综上，本文将可逆胶带的概念扩展到水凝胶涂层，以结合强化附着和无痕分离，制备了一种可逆水凝胶带，其依次包括三层水凝胶、CA膜和压敏丙烯酸酯粘合剂。这种水凝胶胶带具有成本低、绿色制造、操作方便、粘性好、去除后残留物少等优点。通过简单的卷到卷连续生产设备，证明了扩大水凝胶带生产规模的可能性。此外，在警报高温、散热和超声波耦合剂方面的成功应用证明了这种可逆水凝胶胶带将是用作一次性保健材料的理想选择之一。 文章来源：https://doi.org/10.1002/adfm.202213150 了解更多 搜索＂EngineeringForLife＂公众号了解更多内容~
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