西南科大Fe3Se43D石墨烯的快速和稳定钾离子存储

　　成果简介
　　快速的电化学动力学行为和长循环寿命一直是开发钾离子电池（PIB）阳极材料的目标。考虑到高电子传导性和理论容量，过渡金属硒化物被认为是有前途的PIB阳极材料之一。本文，西南科技大学Qi Wan、魏锡均特聘副教授、宋英泽副教授、中国科学院青岛生物能源与过程研究所Ling Ni等在《Carbon》期刊发表名为＂Confine, Defect, and Interface Manipulation of Fe3Se4/3D Graphene Targeting Fast and Stable Potassium-Ion Storage＂的论文，研究提出了一个系统的结构操作策略，即通过3D石墨烯限制Fe3Se4颗粒，并在Fe3Se4/3DG（DP-Fe3Se4/3DG）中掺入双磷（P），以实现高效的钾离子（K离子）进化动力学，从而提高K离子存储性能。
　　理论计算结果表明，精心设计的双P掺杂界面可以有效地促进K离子的吸附行为，并为K离子的扩散提供一个低能量屏障。结合原位/外位X射线衍射和拉曼光谱的证据，DP-Fe3Se4/3DG复合材料中多钾存储行为的插入转换和吸附机制也被解读出来。正如预期的那样，DP-Fe3Se4/3DG阳极表现出卓越的速率能力（10 A g-1时为120.2 mA h g-1）和出色的循环性能（5 A g-1时循环1000次后为157.9 mA h g-1）。
　　图文导读
　　图1、说明了DP-Fe3Se4/3DG的限制、缺陷和界面操作，以实现稳定和有效的钾储存。
　　图2、DP-Fe3Se4/3DG的合成过程示意图及表征
　　图3、DP-Fe3Se4/3DG、Fe3Se4/3DG和Fe3C/3DG阳极的储钾性能
　　图4、a）DP-Fe3Se4/3DG阳极在0.2至1.0 mV s−1扫描速率范围内的CV曲线.
　　b）DP-Fe3Se4/3DG和Fe3Se4/3DG阳极的b值测定。
　　c） 0.4 mV s−1时DP-Fe3Se4/3DG阳极的贡献百分比.
　　d）不同扫描速率下的贡献百分比。
　　e） 放电过程中K离子在DP-Fe3Se4/3DG和Fe3Se4/3DG中的扩散速率。
　　f） DP-Fe3Se4/3DG、Fe3Se4/3DG和Fe3C/3DG基电池的EIS曲线。
　　g） 超级P、Fe3C/3DG、Fe3Se4/3DG和DP-Fe3Se4/3DG材料的薄层电阻图。
　　h） 简要说明了DP-Fe3Se4/3DG在PIB中的工作原理。
　　图5、a） DP-Fe3Se4/3DG阳极在不同钾化-脱钾状态下的原位XRD图谱。b） 用于测试的现场XRD设备示意图。c） 窄的2θ窗口图像用于进一步澄清。d） 转换机构示意图。e、 f）充放电过程中DP-Fe3Se4/3DG阳极的操作拉曼光谱。
　　图6、Fe3Se4/3DG、P-Fe3Se4/33DG、Fe3Se4/30PG和DP-Fe3Se4/3DG构型中K离子演化行为的理论计算。
　　小结
　　系统的封闭、缺陷和界面工程已经成功地激发了DP-Fe3Se4/3DG阳极材料在实际操作的PIB中的电化学功能。所获得的功能涉及到封闭设计所带来的阳极的出色结构完整性，以及由于活跃的界面和充足的双P中心所带来的K离子进化反应动力学的推动。这项工作不仅为最大限度地提高阳极材料的电化学活性以实现高效和稳定的PIB提供了新的见解，而且还加速了对潜在储钾机制的理解。
　　文献:
　　https://doi.org/10.1002/smll.202206400