1914年，唐钺赴美国康乃尔大学修习心理学和哲学。1917年，入哈佛大学研究院哲学部心理学系深造，并从事心理研究工作。1920年，获美国哈佛大学哲学博士学位，是中国早期留美学生中最早专门研习心理学的学者之一。
　　其间，北京大学校长蔡元培赴美考察大学教育，在哈佛大学结识唐钺，并邀请他回国任教。
　　1921年回国后，唐钺在北京大学哲学系教授心理学课程。同年，参与筹建我国最早的全国性心理学学术组织、中国心理学会的前身——中华心理学会，并担任指导员一职。
　　唐钺曾任上海商务印书馆编辑部编辑、哲学教育组组长。他亲自编译并推动出版了很多西方心理学和哲学名家的著作，还曾担任过《教育杂志》的主编。
　　1926年，唐钺任清华大学心理系教授，为筹办理学院心理系作出重要贡献，并从1928年起担任清华大学理学院心理系主任。
　　1928年，唐钺受蔡元培的委托，筹建中央研究院心理研究所。他白手起家，建立起中国第一个心理学专门研究机构。1929年5月，中央研究院心理研究所在北平正式成立，唐钺任首任所长。
　　1937年1月，中国心理学会正式成立，唐钺是发起人之一，并被推选成为学会7位理事之一。不久，抗日战争全面爆发，他始终跟随心理所屡次南迁，直至抗战结束。
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